Perowskit-Pferde in 2D: Ein neues Bild der Bleihalogenid-Perowskite

Neuartige spektroskopische Technik entwickelt

09.06.2021 - Deutschland

In einer gemeinsamen experimentellen und theoretischen Arbeit zwischen der Universität Lund (Schweden), der Russischen Akademie der Wissenschaften (Russland) und des Center for Advancing Electronics Dresden an der TU Dresden (Deutschland) entwickelten Forscher eine neuartige spektroskopische Technik zur Untersuchung der Ladungsträgerdynamik in Bleihalogenid-Perowskiten.

Metallhalogenid-Perowskite wurden im letzten Jahrzehnt intensiv untersucht, da ihre Leistung in optoelektronischen Bauteilen wie Solarzellen oder Leuchtdioden bemerkenswert gestiegen ist. Trotz enormer Fortschritte auf diesem Gebiet sind viele grundlegende Aspekte der Photophysik von Perowskit-Materialien noch unbekannt, wie z.B. ein detailliertes Verständnis ihrer Defektphysik und der Mechanismen der Ladungsrekombination. Diese werden typischerweise durch Messung der Photolumineszenz - d.h. der Emission von Licht bei Photoanregung - des Materials sowohl im stationären als auch im transienten Bereich untersucht. Obwohl solche Messungen in der Fachliteratur allgegenwärtig sind, erfassen sie nicht die gesamte Bandbreite der photophysikalischen Prozesse, die in Metallhalogenid-Perowskiten auftreten, und stellen daher nur einen Ausschnitt ihrer Ladungsträgerdynamik dar. Darüber hinaus werden zwar häufig verschiedene Theorien zur Interpretation dieser Ergebnisse herangezogen, ihre Gültigkeit und Grenzen wurden jedoch nicht untersucht, was zu Vorbehalten gegenüber der Anwendbarkeit dieser Theorien führt.

Um diese Frage anzugehen, hat ein trinationales Team von Forschern der Universität Lund (Schweden), der Russischen Akademie der Wissenschaften (Russland) und der Technischen Universität Dresden (Deutschland) eine neue Methodik für die Untersuchung von Bleihalogenid-Perowskiten entwickelt. Sie basiert auf der vollständigen Abbildung der Photolumineszenz-Quantenausbeute und der Abklingdynamik im zweidimensionalen (2D-) Raum sowohl der Fluenz als auch der Frequenz des anregenden Lichtpulses. Solche 2D-Karten bieten nicht nur eine vollständige Darstellung der Photophysik der Materialprobe, sondern ermöglichen auch die Überprüfung der Gültigkeit von Theorien, indem ein einziger Satz von theoretischen Gleichungen und Parametern auf den gesamten Datensatz angewendet wird. „Die Kartierung eines Perowskit-Films mit unserer neuen Methode ist wie die Aufzeichnung seines Fingerabdrucks - sie liefert uns eine Vielzahl von Informationen über jede einzelne Probe", sagt Prof. Ivan Scheblykin, Professor für chemische Physik an der Universität Lund. "Interessanterweise ähnelt jede Karte der Form des Halses und der Mähne eines Pferdes, was uns dazu veranlasst, sie liebevoll als 'Perowskit-Pferde' zu bezeichnen, die alle auf ihre eigene Weise einzigartig sind."

„Die Fülle an Informationen, die in jeder dieser Karten enthalten ist, erlaubt es uns, verschiedene mögliche Theorien zu erforschen, die das komplexe Verhalten von Ladungsträgern in Metallhalogenid-Perowskiten erklären könnten", fügt Dr. Pavel Frantsuzov von der sibirischen Abteilung der Russischen Akademie der Wissenschaften in Nowosibirsk hinzu. In der Tat entdeckten die Forscher, dass die beiden am häufigsten angewandten Theorien (die so genannte „ABC-Theorie“ und die Shockley-Read-Hall-Theorie) die 2D-Karten nicht über den gesamten Bereich der Anregungsparameter erklären können. Sie schlagen eine fortschrittlichere Theorie vor, die zusätzliche nichtlineare Prozesse beinhaltet, um die Photophysik von Metallhalogenid-Perowskiten zu erklären.

Die Forscher zeigen, dass ihre Methode wichtige Implikationen für die Entwicklung von effizienteren Perowskit-Solarzellen hat. Prof. Yana Vaynzof von der Professur für Neuartige Elektronik-Technologien am Institut für Angewandte Physik und Photonische Materialien und dem Center for Advancing Electronics Dresden (cfaed) der TU Dresden erklärt: „Durch die Anwendung der neuen Methodik auf Perowskit-Proben mit modifizierten Grenzflächen konnten wir deren Einfluss auf die Ladungsträgerdynamik in der Perowskit-Schicht quantifizieren, indem wir z. B. die Dichte und Effektivität von Fallenzuständen veränderten. Dies wird es uns ermöglichen, Verfahren zur Grenzflächenmodifikation zu entwickeln, die zu optimalen Eigenschaften und noch effizienteren photovoltaischen Bauelementen führen."

Von großer Bedeutung ist auch die Tatsache, dass die neue Methodik nicht auf die Untersuchung von Metallhalogenid-Perowskiten beschränkt ist und auf jedes beliebige halbleitende Material angewendet werden kann. „Die Vielseitigkeit unserer Methode und die Leichtigkeit, mit der wir sie auf neue Materialsysteme anwenden können, ist sehr inspirierend. Wir erwarten eine Vielzahl neuer Entdeckungen von faszinierender Photophysik in neuartigen Halbleitern", fügt Prof. Scheblykin hinzu.

Originalveröffentlichung

Alexander Kiligaridis, Pavel Frantsuzov, Aymen Yangui, Sudipta Seth, Jun Li, Qingzhi An, Yana Vaynzof und Ivan G. Scheblykin; "Are Shockley-Read-Hall and ABC models valid for lead halide perovskites?"; Nature Communications; 2021

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