Untersuchung der molekularen Orientierung mittels polarisationsselektiver transienter Absorptionsspektroskopie
An der Grenzfläche zwischen organischen Solarzellen (OSC) und Heteroübergängen finden wichtige photophysikalische Prozesse wie Ladungstrennung und Rekombination statt. Die molekulare Orientierung an der Grenzfläche ist einer der Schlüsselfaktoren, die den Wirkungsgrad von Solarzellen bestimmen. Aufgrund der komplexen dreidimensionalen Molekülanordnung an der Grenzfläche und des Mangels an Technologien zur Messung der lokalen Molekülorientierung ist es schwierig, die Molekülorientierung an der Grenzfläche zu bestimmen.
Schematische Darstellung von (a) GIWAXS, (b) P-SoXS und (c) LP-TA.
©Science China Press
Die Röntgenstreuung wird häufig zur Untersuchung der molekularen Packungsmorphologie von organischen Donor- und Akzeptormaterialien in der aktiven Schicht eingesetzt. Die Streiflicht-Weitwinkel-Röntgenstreuung (GIWAXS) zeigt die Seiten- oder Flächenstapelungsrichtung der Donor- und Akzeptorphasen relativ zum Substrat (Abbildung 1a), kann aber nicht die relative Richtung zwischen den beiden Phasen an der Grenzfläche unterscheiden.
Obwohl die relative Orientierung zwischen anisotropen Donor- und isotropen Fulleren-Akzeptor-Phasen mit der Methode der Polarisationsresonanz-Soft-Röntgenstreuung (P-SoXS) gemessen werden kann (Abbildung 1b), stellt die Entwicklung von Nicht-Fulleren-Solarzellen neue Herausforderungen an die Beschreibung der lokalen molekularen Orientierung an der Grenzfläche zweier anisotroper Phasen.
Die Forschungsgruppe von Professor Wang Cheng an der Universität Xiamen und seine Mitarbeiter nutzten die lineare polarisationsselektive transiente Absorption (LP-TA, schematische Darstellung in Abbildung 1c), um die molekulare Orientierung an Heteroübergängen von organischen Solarzellen mit kleinen Molekülen zu untersuchen. Durch selektive Aufzeichnung der Polarisationskomponente des Sondensignals, das parallel oder senkrecht zur linearen Polarisation des Pumpimpulses ausgerichtet ist, wird die aus dem transienten Absorptionssignal berechnete Anisotropie zur Abschätzung des Winkels zwischen den Donor- und Akzeptormolekülen an ihren Grenzflächen verwendet.
Sie nutzten die LP-TA-Spektroskopie, um die molekulare Orientierung von Bulk-Heteroübergängen in drei organischen Solarzellen, die ausschließlich aus kleinen Molekülen bestehen, zu ermitteln. Der Winkel zwischen Donor- und Akzeptormolekülen an der Grenzfläche wird anhand des anfänglichen Anisotropiewerts des transienten Absorptionssignals berechnet, das dem Ladungstrennungsprozess entspricht. Andererseits gibt die Dynamik der Anisotropie einen Hinweis auf den Dissoziations- und Trennungsprozess des Elektronen/Loch-Paares weg von der Grenzfläche. Für die ZR1:Y6-Mischung (PCE: 14,3 %) ergab die Analyse, dass der Winkel zwischen den ZR1- und Y6-Molekülen an der Grenzfläche nahe bei 90° lag. Im Gegensatz dazu zeigten ähnliche Experimente an der B1:BO-4Cl-Mischung (PCE: 15,3 %), dass die B1- und BO-4Cl-Moleküle an der Grenzfläche parallel zueinander stehen. Die Grenzfläche BTR:BO-4Cl (PCE: 11,3 %) ist ungeordneter und weist eine zufällige relative Orientierung auf. Die Analyse der Ladungstrennungskinetik zeigt, dass die Effizienz der Ladungstrennung an der B1:BO-4Cl-Grenzfläche, an der die Moleküle parallel ausgerichtet sind, höher ist als an der ZR1:Y6-Grenzfläche, an der die Moleküle vertikal ausgerichtet sind (70 %>63 %).
Diese Beobachtungen liefern ergänzende Informationen für Röntgenstreumessungen und unterstreichen die polarisationsselektive transiente Absorptionsspektroskopie als Instrument zur Untersuchung der Grenzflächenstruktur und -dynamik der wichtigsten photophysikalischen Schritte bei der Energieumwandlung.
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