Wie maschinelles Lernen helfen kann, die spektralen Eigenschaften von Materialien vorherzusagen
Bei vielen Verfahren der rechnergestützten Materialwissenschaft müssen die Wissenschaftler die richtigen Parameter ermitteln, die die Physik des untersuchten Materials erfassen. Die Berechnung dieser Parameter von Grund auf ist manchmal möglich, kostet aber viel Zeit und Rechenleistung. Daher sind die Wissenschaftler stets bestrebt, effizientere Methoden zur Schätzung dieser Parameter zu finden, ohne eine vollständige Berechnung durchzuführen.
Dies ist der Fall bei den Koopmans-Funktionen, einem vielversprechenden Ansatz zur Erweiterung der Leistungsfähigkeit der Dichtefunktionaltheorie, so dass sie zur Vorhersage der spektralen Eigenschaften von Materialien (z. B. welche Lichtfrequenzen ein Material absorbiert) und nicht nur ihres Grundzustands (z. B. die optimalen Positionen der Atome in diesem Material) verwendet werden kann. Die Genauigkeit der Koopmans-Funktionale hängt davon ab, dass man die richtigen "Abschirmungsparameter" für das untersuchte System findet. "Man kann die Screening-Parameter als das Ausmaß interpretieren, in dem der Rest der Elektronen in einem System auf das Hinzufügen oder Entfernen eines Elektrons reagiert", erklärt Edward Linscott, Postdoc am Zentrum für Wissenschaftliches Rechnen, Theorie und Daten des Paul Scherrer Instituts und Mitglied von MARVEL. Der Begriff "Screening" bezieht sich auf die Tatsache, dass die anderen Elektronen die Hinzufügung des neuen Elektrons für jemanden, der das System von außen beobachtet, verdecken - oder mit anderen Worten: abschirmen -. Linscott fährt fort: "Und diese elektronische Abschirmung - der Prozess des Hinzufügens oder Entfernens eines Elektrons aus dem System - ist genau der physikalische Prozess, an dem wir interessiert sind, wenn wir über spektrale Eigenschaften sprechen. Wenn wir zum Beispiel in Solarzellen ein photovoltaisches Material mit Licht bestrahlen, stoßen wir Elektronen aus ihm aus und erzeugen einen elektrischen Strom. Die Dichtefunktionaltheorie ist sehr schlecht darin, solche Prozesse zu beschreiben, und die Screening-Parameter sagen uns, in welchem Maße eine DFT-Näherung versagt und wie stark die Korrektur sein muss, um die Situation korrekt zu beschreiben", sagt Linscott.
Der Nachteil der Koopmans-Funktionalberechnungen ist, dass sie viel länger dauern als ihre DFT-Gegenstücke, vor allem wegen der Kosten für die Berechnung der Screening-Parameter. Ein neuer Artikel in der Zeitschrift npj Computational Materials zeigt jedoch, dass selbst ein einfaches maschinelles Lernmodell, das mit einer bescheidenen Datenmenge trainiert wurde, die für die Berechnung der Screening-Parameter im Koopmans-Algorithmus benötigte Zeit erheblich reduzieren kann. Der Artikel stammt von Yannick Schubert von der Universität Zürich, der das Projekt im Rahmen seiner Masterarbeit begonnen hat, Sandra Luber (Yannicks Doktorvater an der UZH), dem Direktor von MARVEL, Nicola Marzari, und Linscott selbst.
Die Autoren wählten zwei spezielle Materialien für ihre Studie: flüssiges Wasser und das Halogenid-Perowskit CsSnI3. "Sie repräsentieren die Art von Systemen, bei denen wir dachten, dass wir das maschinelle Lernen am besten nutzen könnten", erklärt Linscott. "Flüssiges Wasser ist von Natur aus ungeordnet und liegt außerhalb der Komfortzone von uns Wissenschaftlern, die wir es gewohnt sind, mit reinen Kristallen zu arbeiten. Gleichzeitig ist das Halogenid Perowskit ein vielversprechendes Material für den Einsatz in Solarzellen, für das es wichtig ist, zu berechnen, wie es sich mit der Temperatur verändert". Um die spektralen Eigenschaften dieser Systeme mit Koopmans-Funktionen zu modellieren, wären Berechnungen an vielen Kopien desselben chemischen Systems mit unterschiedlichen Atompositionen erforderlich. Dieser Prozess kann erheblich beschleunigt werden, indem man ein maschinelles Lernmodell auf einer Teilmenge dieser Kopien trainiert und dieses Modell dann zur Vorhersage der Screening-Parameter für die übrigen Kopien verwendet.
Die Frage, die sich den Forschern stellte, war: Welche Art von maschinellem Lernmodell würde unter den vielen Optionen, die in diesem Bereich angeboten werden, funktionieren? Es stellte sich heraus, dass ein einfaches Modell, die so genannte Ridge-Regression, ausreichen würde. "Wir hatten eine Roadmap mit immer ausgefeilteren Netzwerken, die wir ausprobieren wollten, und wir wussten von Anfang an nicht, ob es funktionieren würde oder ob wir in der Lage sein würden, genügend Daten zu generieren", sagt Linscott. "Zu unserer Überraschung hat das einfachste Modell mit sehr wenigen Daten gut funktioniert. Das Modell, das wir am Ende hatten, ist nicht vergleichbar mit den ausgefeilten Modellen des maschinellen Lernens, die uns heutzutage überall begegnen, aber es reichte aus, um die Screening-Parameter genau zu berechnen".
Das Netzwerk selbst ist zwar einfach, aber die Wissenschaftler führen dies zum Teil auf die sorgfältige Arbeit zurück, die sie in die Konstruktion der "Deskriptoren" gesteckt haben, d. h. der mathematischen Objekte, die die relevante Physik des Systems kapseln müssen und in das maschinelle Lernmodell eingespeist werden.
Obwohl es möglich wäre, die Methode zu erweitern und sie mit einem komplexeren Netzwerk und mehr Trainingsdaten leistungsfähiger zu machen, besteht der nächste Schritt laut Linscott darin, das Beste aus der Methode in ihrer jetzigen Form herauszuholen und sie zur Untersuchung der temperaturabhängigen spektralen Eigenschaften interessanter Materialien einzusetzen.
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