Neutronen für die Quantentechnologien der Zukunft: bahnbrechende Ergebnisse bei geschichteten Perowskiten
multiferroische Materialien, in denen elektrische und magnetische Eigenschaften auf vielversprechende Weise kombiniert werden, werden das Herzstück neuer Lösungen für Datenspeicherung, Datenübertragung und Quantencomputer sein. In der Zwischenzeit ist das Verständnis des Ursprungs solcher Eigenschaften auf fundamentaler Ebene der Schlüssel zur Entwicklung von Anwendungen, und Neutronen sind die ideale Sonde.
Struktur des YBCFO-Kristalls, bestimmt bei 10 K.
Communications Materials
Neutronen besitzen ein magnetisches Dipolmoment, das sie für Magnetfelder empfindlich macht, die von ungepaarten Elektronen in Materialien erzeugt werden. Dies macht die Neutronenstreuung zu einem leistungsfähigen Instrument zur Untersuchung des magnetischen Verhaltens von Materialien auf atomarer Ebene.
Die Geschichte der so genannten geschichteten Perowskite und die jetzt veröffentlichten bahnbrechenden Ergebnisse sind ein paradigmatisches Beispiel, das sowohl die Rolle der Grundlagenforschung bei der Entwicklung von Anwendungen als auch die Macht der Neutronen verdeutlicht. Als eine vielversprechende Klasse von Materialien, die bei Raumtemperatur gekoppelte magnetische und elektrische Ordnungseigenschaften aufweisen, war die magnetische Struktur der geschichteten Perowskite YBaCuFeO5 - und damit der Ursprung ihres interessanten magneto-elektrischen Verhaltens - noch nicht eindeutig geklärt.
Mit den jetzt veröffentlichten Ergebnissen wird die spiralförmige magnetische Struktur dieser Materialien genau bestimmt und endlich der gemeinsame Ursprung ihrer vielversprechenden magnetischen und elektrischen Eigenschaften bis zu Raumtemperaturen gefunden. Die Experimente wurden vollständig am ILL durchgeführt, wobei fünf von über 40 hochmodernen Instrumenten zum Einsatz kamen und die Vorteile fortschrittlicher Probenumgebungstechnologien genutzt wurden.
"Diese Studie hat wesentliche Unklarheiten beseitigt und die Lücke geschlossen, die durch das Fehlen von Einkristalluntersuchungen entstanden ist", so J. Alberto Rodríguez-Velamazán, Forscher am ILL und verantwortlich für das D3-Instrument, und betont: "Die gesamte Studie wurde ausschließlich mit Neutronen durchgeführt, wobei wir uns auf die Kombination verschiedener Beugungstechniken und -möglichkeiten am ILL verlassen haben."
Winzige spiralförmige Magnete
Magneto-elektrische Multiferroika sind Materialien, in denen elektrische und magnetische Ordnungen nebeneinander bestehen. Die Kombination von Ferroelektrizität (gekennzeichnet durch eine elektrische Nettopolarisation) und weitreichender magnetischer Ordnung (aufgrund der Ausrichtung der magnetischen Momente, die durch nicht gekoppelte Elektronenspins entstehen) ist aus technologischer Sicht sehr gefragt.
In einigen Multiferroika sind die elektrischen und magnetischen Eigenschaften stark gekoppelt: Die Ausrichtung der magnetischen Momente bewirkt die Ladungstrennung. Ein gut etablierter Fall von stark gekoppelter elektrischer und magnetischer Ordnung ist die spiralförmige magnetische Ordnung: Benachbarte Spins ordnen sich in einem spiralförmigen Muster an, wodurch wiederum elektrische Dipole entstehen können.
Gekoppelte magnetische und elektrische Ordnungen ermöglichen es, mit einem elektrischen Feld auf die magnetischen Eigenschaften und mit einem magnetischen Feld auf die elektrischen Eigenschaften einzuwirken. Gekoppelte Multiferroika sind daher vielversprechende Materialien für die Entwicklung neuer Geräte. Insbesondere ist die Beeinflussung der magnetischen Ordnung durch ein elektrisches (und nicht durch ein magnetisches) Feld viel weniger energieaufwändig, z. B. um den Zustand eines Bits in einem Speichergerät zu ändern oder um Spin-Zustände zu manipulieren. Außerdem sind solche Materialien in der Regel weniger flüchtig (sie werden durch externe Magnetfelder weniger gestört), was die Stabilität der Geräte erhöht und eine weitere Miniaturisierung ermöglicht.
Spiralförmige Multiferroika sind rar. Damit solche besonderen Eigenschaften entstehen können, müssen die Symmetrie und die Geometrie der mikroskopischen Struktur des Materials ziemlich stark eingeschränkt werden. In den meisten multiferroischen Materialien ist die charakteristische Ordnung nur bei sehr niedrigen Temperaturen vorhanden. In der Praxis schränkt dies die Möglichkeit der Umsetzung in Geräte stark ein.
Bei hohen Temperaturen "kühl" bleiben: Mit Neutronen die Geheimnisse der Perowskite lüften
Geschichtete Perowskite (RBaCuFeO5) sind ein seltener Fall, der bei Raumtemperatur gekoppelte magnetische und elektrische Ordnungseigenschaften aufweist und somit eine vielversprechende Materialklasse für Anwendungen darstellt. Während ihr multiferroisches Verhalten bei hohen Temperaturen gut bekannt war, musste die zugrunde liegende magnetische Struktur - und damit der Ursprung ihres interessanten magneto-elektrischen Verhaltens - noch eindeutig bestimmt werden.
Tatsächlich wurde ein unkonventioneller Mechanismus (genannt "spiralförmige Ordnung durch Unordnung") entwickelt, der die außergewöhnliche thermische Stabilität ihrer mutmaßlichen spiralförmigen magnetischen Ordnung erklären könnte. Dennoch gab es keine schlüssigen Daten, die die Existenz einer spiralförmigen Ordnung in diesen Materialien belegen. Die verfügbaren Ergebnisse, die mit polykristallinen Proben unter Verwendung von Pulver-Neutronenbeugungsmessungen gewonnen wurden, waren zwar mit einer spiralförmigen Ordnung, aber auch mit einer sinusförmigen Spinmodulation vereinbar - eine Anordnung, die nicht zu Ferroelektrizität führen würde. Eine Studie, die diese beiden Möglichkeiten voneinander trennt, fehlte bisher.
Während die interessanten beobachteten makroskopischen Eigenschaften des Materials weiterhin vorhanden wären, würde das Fehlen der spiralförmigen Ordnung bedeuten, dass wir ihren mikroskopischen Ursprung nicht wirklich verstehen, da die bestehende Erklärung für das, was in dem Material wirklich passiert, nicht zutreffen würde - sicherlich kein guter Ausgangspunkt für die Entwicklung von Anwendungen, die auf diesem Material basieren.
Der erste wichtige Schritt bestand darin, von einer polykristallinen Pulverprobe zu hochwertigen Einkristallen überzugehen. Die Kristalle wurden am Institut de Ciència de Materials de Barcelona (ICMAB-CSIC, Spanien) gezüchtet und charakterisiert. Ihre magnetische Struktur wurde dann am ILL mit Neutronen umfassend analysiert. Mit dem Instrument Orient Express wurden Schnappschüsse von den Kristallen gemacht, um ihre Qualität und Ausrichtung zu beurteilen. Mit dem Laue-Diffraktometer Cyclops wurden diese Messungen dann auf kryogene Temperaturen ausgedehnt und der gesamte reziproke Raum schnell vermessen, so dass die Forscher die vielversprechendste Probe für die weiteren monochromatischen Experimente auswählen konnten. Anschließend wurden umfangreiche Messungen mit den monochromatischen Einkristalldiffraktometern D10 und D9 durchgeführt.
Der zweite entscheidende Schritt war die Verwendung von polarisierten Neutronen. Die Möglichkeit, polarisierte Neutronenstrahlen (mit parallelen Spins) zu erzeugen, erlaubt es nämlich, magnetische Informationen viel genauer zu bestimmen, was die Entschlüsselung komplexer magnetischer Strukturen erleichtert. Experimente zur sphärischen Neutronenpolarimetrie (SNP) wurden am Heißneutronendiffraktometer D3 durchgeführt. Die magnetoelektrische Reaktion wurde mit Hilfe eines elektrischen Feldes untersucht.
"Unsere Ergebnisse bestätigen nicht nur, dass die magnetische Ordnung in unserem Kristall spiralförmig ist, sondern zeigen auch, dass kationische Unordnung für die Stabilisierung dieser Spiralstruktur verantwortlich ist. Diese Erkenntnis lässt sich auch auf Proben der Perowskit-Familie übertragen, wo eine ähnliche Ordnung in Pulverproben weit über Raumtemperatur beobachtet wurde", schließt Rodríguez-Velamazán.
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