Ultrakurzzeitspektroskopie deckt Einzelschritte von Phasenübergängen auf
Photoemissionsspektroskopie mit ultrakurzen Röntgenpulsen deckt bisher unbekannten mikroskopischen Mechanismus beim Isolator-Metall-Phasenübergang auf. Durch einen selbstverstärkenden Schmelzprozess - induziert durch photoangeregte Elektronen - wird der isolierende Zustand innerhalb weniger Femtosekunden aufgehoben.
Photoemissionsspektren des Titan-Diselenid-Systems mit hoher Zeitauflösung (Femtosekunden, 10-15 s) ermöglichen, es die Ladungsträgerdynamik während eines optisch angeregten Phasenübergangs mikroskopisch zu untersuchen. In Echtzeit kann man eine ultraschnelle Ladungsträgermultiplikation beobachten und erkennen, wie durch einen selbstverstärkenden Effekt der isolierende Zustand aufgehoben wird.
Stefan Mathias, Georg-August-Universität Göttingen
Phasenübergänge sind Änderungen der Eigenschaften von Materialien, die zum Beispiel bei Temperatur- und Druckänderungen auftreten. Der am besten bekannte Phasenübergang ist der von flüssigem Wasser zu Wasserdampf. Phasenübergänge liegen aber auch in anderen Materialien vor, zum Beispiel wenn sie von einem supraleitenden zu einem normal leitenden Zustand oder von einem Isolator zu einem elektrischen Leiter übergehen. Bei allen diesen Phasenübergängen liegen der Änderung der makroskopischen Eigenschaften diverse mikroskopische Prozesse zugrunde. Bei der Supraleitung ist dies die Bildung von neuen Zuständen aus zwei Elektronen und beim Übergang vom Isolator zum metallischen Leiter ist dies die starke Zunahme der freien Ladungsträger, die bei einer Erwärmung eintritt. Bis vor wenigen Jahren konnte man Phasenübergänge nicht „genügend schnell“ detektieren, um den Zeitablauf dieser mikroskopischen Prozesse zu erkennen. In neuesten Untersuchungen konnten diese Einschränkungen mit Hilfe geeigneter optischer Pulse und mit Röntgenlichtpulsen durchbrochen werden.
Ein internationales Physikerteam aus Kaiserslautern, Göttingen, Kiel sowie Boulder (Colorado, USA) hat sich nun einen Phasenübergang mit sehr hoher Zeitauflösung untersucht. Von dem verwendeten Material, Titan-Diselenid (TiSe2), war bekannt, dass es einen Isolator-Metall-Phasenübergang bei einer Temperatur von circa 200 Kelvin aufweist. Das Team berichtet nun in der Fachzeitschrift Nature Communications darüber, wie es mit Echtzeitspektroskopie nach einer ultrakurzen optischen Anregung einen Phasenübergang charakterisieren konnte. Mit zeitaufgelöster Photoemissionsspektroskopie mit ultrakurzen Röntgenpulsen konnte die Besetzung von elektronischen Energiezuständen auf Zeitskalen von Femtosekunden (10-15 s) verfolgt werden. Das Material wurde bei Temperaturen, bei denen es als Isolator wirkt, durch einen ultrakurzen Laserpuls sehr schnell auf Temperaturen jenseits des Phasenübergangs aufgeheizt. Die Photoemissionsspektroskopie zeigte dann in Echtzeit, wie der Energieabstand zwischen besetzten und unbesetzten elektronischen Zuständen durch die ultraschnelle Dynamik der angeregten Elektronen zusehends geschlossen wird.
Zentrales Forschungsergebnis ist, dass eine optische Anregung des Materials einen sich selbst verstärkenden Schmelzprozess induziert, der den Übergang von isolierenden in metallischen Zustand erheblich beschleunigt. Nach Anregung von Elektronen über die elektronische Bandlücke hinweg kommt es durch Energieverlust-Prozesse dieser Elektronen zu einer weiteren, sehr starken Ladungsträgermultiplikation. Die Forscher konnten nachweisen, dass diese zusätzlichen Ladungsträger die Energiebandlücke weiter verkleinern, was wiederum den Multiplikationsprozess verstärkt. Mit Hilfe eines theoretisches Modells, das wesentliche Aspekte der elektronischen Dynamik abbildet, konnte dieser selbstverstärkende Effekt als zugrundeliegende Ursache des ultraschnellen Phasenübergangs identifiziert werden.
Die hier erzielten Ergebnisse sind auch unter zwei weiteren Aspekten interessant. Zum einen ist Titan-Diselenid ein komplexes Material, das sich einer Beschreibung als reines Metall oder reiner Isolator/Halbleiter entzieht. Komplexe Materialien haben in den letzten Jahrzehnten sehr stark an Bedeutung gewonnen und werden deshalb auch in der Grundlagenforschung intensiv untersucht. Titan-Diselenid ist deshalb komplex, weil elektronische und Gitterfreiheitsgrade in einer komplizierten Weise gekoppelt sind. Bei tiefen Temperaturen liegt dieses Material in einem sogenannten Ladungsdichtewellen-Zustand vor, bei dem die Kristallstruktur und die elektronische Struktur im Vergleich zu Temperaturen jenseits des Phasenübergangs verändert sind. Zum anderen betritt die Untersuchung von Phasenübergängen auf der hier untersuchten Zeitskala Neuland, weil durch die Anregungsbedingungen Phasen realisiert werden können, die im thermischen Gleichgewicht nicht vorkommen.
Der gefundene Mechanismus wird als universell für eine große Anzahl von Phasenübergangs-Materialien angesehen. Die Forschungsergebnisse eröffnen somit die Perspektive, Einzelschritte des Phasenübergangs gezielt zu kontrollieren und zu manipulieren.
Originalveröffentlichung
S. Mathias, S. Eich, J. Urbancic, S. Michael, A.V. Carr, S. Emmerich, A. Stange, T. Popmintchev, T. Rohwer, M.Wiesenmayer, A. Ruffing, S. Jakobs, S. Hellmann, P. Matyba, C. Chen, L. Kipp, M. Bauer, H.C. Kapteyn, H.C. Schneider, K. Rossnagel, M.M. Murnane & M. Aeschlimann; "Self-amplified photo-induced gap quenching in a correlated electron material"; Nature Communications; 2016, AOP
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