Streiflicht für rasante Abläufe

Verfolgung ultraschneller Prozesse mit einem einzigen Lichtblitz

02.01.2018 - Deutschland

Ein internationales Forscherteam hat am Röntgenlaser FLASH eine neue Untersuchungsmethode entwickelt, die es erlaubt, den Verlauf von Prozessen mit einem einzelnen ultrakurzen FLASH-Lichtblitz zu verfolgen. Die Methode, die „X-ray Streaking“ genannt wird, erlaubt erstmals die kontinuierliche Beobachtung ultraschneller Prozesse, anstatt sie nur in diskreten Zeitabständen mit einzelnen Röntgenblitzen zu fotografieren. Neben der extremen Helligkeit von FLASH bedienten sich die Wissenschaftler dabei einer auf besondere Weise in den Strahlengang eingebrachten Röntgenlinse, um den zeitlichen Verlauf mit einem einzelnen Röntgenlaserblitz zu erfassen. Die Funktionsfähigkeit des X-ray-Streakings wiesen sie mit der Beobachtung eines ultraschnellen Entmagnetisierungsprozesses in Kobalt nach.

Die Erfindung von Röntgenlasern hat zusätzlichen Schwung in die Untersuchung der Dynamik der Materie gebracht. Mit Hilfe von Pump-Probe-Experimenten können künstlich angestoßene („pump“) Prozesse und Reaktionen mit Hilfe eines ultrakurzen Röntgenpulses nach festgelegten Zeiten fotografiert („probe“) werden. Im Idealfall kann aus Fotografien mit verschiedenen Verzögerungen ein Film zusammengestellt werden, der den Ablauf eines ultraschnellen Prozesses mit einer Zeitauflösung im Femtosekundenbereich zeigt. Eine Limitierung dieser vielversprechenden Experimentiertechnik ist allerdings, dass man die Untersuchung für jede Zeitverzögerung neu ausführen muss. Daher muss der Vorgang für jede der Beobachtungen wieder vom gleichen Ausgangszustand starten und muss denselben Ablauf haben – beides Voraussetzungen, die keine extremen Experimentierbedingungen zulassen.

Die neue Methode, die von Wissenschaftlern der Unversität Pierre et Marie Curie in Paris, des Paul-Scherrer-Instituts in Villigen, des Synchrotrons SOLEIL, dem CNRS und DESY entwickelt worden ist, verfolgt daher einen neuen Ansatz: Statt in etlichen Aufnahmen hintereinander wird im X-ray Streaking ein Prozess mit einem einzigen Lichtblitz aufgezeichnet. Die Forscher nahmen hierfür Teile einer Fresnellinse für Röntgenlicht, eine sogenannte Zonenplatte, um das Licht auf die Probe zu fokussieren. Sie strahlten das Licht des Röntgenlasers jedoch nicht durch das Zentrum der Zonenplatte, sondern „off-axis“ durch ein außen liegendes Stück der Linse. So wird das Laserlicht, das parallel auf die Linse trifft, zwar auf einen Punkt fokussiert, in dem die Probe platziert wird, allerdings kommt Licht, dass weiter außen auf die Zonenplatte fällt, etwas später an diesem Fokus an als das Licht, das die Zonenplatte nah an ihrem Zentrum durchleuchtet.

Durch diese Art der Ablenkung wird der ursprüngliche Laserpuls zwar verlängert, bevor er die Probe trifft, die Zeit, zu der jeder Teil des Pulses am Ort der Probe eintrifft, ist jetzt aber durch seine Einfallsrichtung festgehalten. Eine hinter der Probe aufgestellte CCD-Röntgenkamera misst also an der Stelle, auf der das früh durch die Probe gesandte Licht auftrifft, einen anderen Zustand der Probe also dort, wo das Licht später ankommt. Durch diesen Trick wird die zeitliche Entwicklung der Probe in eine Ortsinformation auf dem Detektor umgewandelt.

Um den Zeitablauf in der Probe interpretieren zu können, benötigt man allerdings zusätzlich das räumliche Intensitätsprofil des Laserlichtblitzes. Dieses muss für genau den Puls ermittelt werden, mit dem man die Probe untersucht hat, denn das SASE-Prinzip, mit dem das Röntgenlicht an Freie-Elektronen-Lasern erzeugt wird, bringt es mit sich, dass jeder einzelne Blitz ein anderes Profil aufweist.

Die Wissenschaftler fanden eine elegante Lösung für dieses Problem, indem sie zusätzlich zum Laserlicht, das als positive erste Ordnung der Zonenplatte auf die Probe fokussiert wird, die negative erste Ordnung der Zonenplatte, die von der optischen Achse weg divergiert, mit einer zweiten CCD-Kamera auffingen. Gleichzeitig mit der Bestimmung des Beleuchtungsprofils korrigiert diese Methode auch Artefakte, die durch Fehler in der Zonenplatte erzeugt werden.

Tests der neuen Untersuchungsmethode führten die Wissenschaftler an einem dünnen Kobalt-Film durch, in dem sie mit einem externen Laser eine schnelle Entmagnetisierung anstießen. Aus der Messung, mit der die Entmagnetisierung über eine Dauer von rund 1,6 Pikosekunden (oder 1600 Femtosekunden) beobachtet werden konnte, rekonstruierte die Arbeitsgruppe eine Relaxationszeit von 130 Femtosekunden, in denen sich die Elektronenspins umordneten. „Die Differenz von Proben- und Referenzsignal zeigt hervorragend die zeitliche Änderung der Reflektivität des Materials für Röntgenlicht, die durch den Laserpuls ausgelöst wurde“, erklärt Jan Lüning (Universität Pierre et Marie Curie).

„Wir haben das Potenzial von X-ray Streaking an einem schnellen Ummagnetisierungsprozess gezeigt; die Technik ist jedoch sehr breit einsetzbar und dazu geeignet, extreme Zeitauflösungen zu erzielen. Ich hoffe, dass viele verschiedene Experimente der Chemie und der kondensierten Materie davon profitieren“, sagt Michele Buzzi (Paul Scherrer Institut, now at Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter), Erstautor der Studie.

„Die Zeitauflösung war in diesem ersten Experiment durch die Länge der Pump- und Probe-Laserblitze auf etwa 120 Femtosekunden begrenzt“, erklärt FLASH-Wissenschaftler Kai Tiedtke (DESY), der die Studie mit durchführte. „Wir verbessern gerade unseren Infrarot-Pump-Laser, so dass bald Zeitauflösungen von unter 50 Femtosekunden möglich sein sollten.“

Die neue Experimentiermethode eignet sich insbesondere für Prozesse, deren Anfangsbedingungen nicht ideal wiederherstellbar sind, und bei denen klassische Pump-Probe-Experimente daher an ihre Grenzen stoßen.

Originalveröffentlichung

"Single-shot Monitoring of Ultrafast Processes via X-ray Streaking at a Free Electron Laser"; M. Buzzi, M. Makita, L. Howald, A. Kleibert, B. Vodungbo, P. Maldonado, J. Raabe, N. Jaouen, H. Redlin, K. Tiedtke, P. M. Oppeneer, C. David, F. Nolting, and J. Lüning; Scientific Reports; 7, 7253 (2017)

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