Entschlüsselung der Elektronendynamik

Neue Methode zur Identifizierung von Quantenbahnen ermöglicht die Photoelektronenspektroskopie mittels Tunnel-Ionisation zur Messung der Elektronendynamik mit Attosekunden-Zeit- und Subangström-Raumauflösung

05.07.2021 - China

Die Bewegung von Elektronen in Atomen und Molekülen ist von grundlegender Bedeutung für viele physikalische, biologische und chemische Prozesse. Die Erforschung der Elektronendynamik in Atomen und Molekülen ist für das Verständnis und die Beeinflussung dieser Phänomene unerlässlich. Die Pump-Probe-Spektroskopie ist die herkömmliche Technik. Der Chemie-Nobelpreis 1999 liefert ein bekanntes Beispiel, bei dem gepumpte Femtosekunden-Laserpulse dazu dienten, die atomare Bewegung bei chemischen Reaktionen zu untersuchen. Da die Zeitskala der Elektronenbewegung in Atomen und Molekülen jedoch eher in der Größenordnung von Attosekunden (10-18 Sekunden) als von Femtosekunden (10-15 Sekunden) liegt, werden Attosekundenpulse benötigt, um die Elektronenbewegung zu untersuchen. Mit der Entwicklung der Attosekundentechnologie sind Laser mit Pulsdauern von weniger als 100 Attosekunden verfügbar geworden, was die Möglichkeit bietet, die Elektronendynamik in Atomen und Molekülen zu untersuchen und zu manipulieren.

Eine weitere wichtige Methode zur Untersuchung der Elektronendynamik basiert auf der Starkfeld-Tunnel-Ionisation. Bei dieser Methode wird ein starker Femtosekundenlaser eingesetzt, um die Tunnelionisation zu induzieren, ein quantenmechanisches Phänomen, das Elektronen dazu bringt, durch die Potentialbarriere zu tunneln und aus dem Atom oder Molekül zu entkommen. Dieser Prozess liefert photoelektronen-kodierte Informationen über die ultraschnelle Elektronendynamik. Basierend auf der Beziehung zwischen der Ionisationszeit und dem Endimpuls des tunnelnden ionisierten Photoelektrons kann die Elektronendynamik mit einer Auflösung im Attosekundenbereich beobachtet werden.

Die Beziehung zwischen der Ionisationszeit und dem Endimpuls des tunnelnden Photoelektrons wurde theoretisch in Form eines "Quantenorbit"-Modells aufgestellt und die Genauigkeit der Beziehung wurde experimentell verifiziert. Aber welche Quantenbahnen zur Photoelektronenausbeute bei der Starkfeld-Tunnelionisation beitragen, ist ein Rätsel geblieben, ebenso wie die Tatsache, dass verschiedene Bahnen unterschiedlich mit Impuls und Ionisationszeit korrespondieren. Daher ist die Identifizierung der Quantenbahnen von entscheidender Bedeutung für die Untersuchung ultraschneller dynamischer Prozesse unter Verwendung der Tunnelionisation.

Wie in Advanced Photonics berichtet, haben Forscher der Huazhong University of Science and Technology (HUST) ein Schema zur Identifizierung und Gewichtung der Quantenbahnen bei der Starkfeld-Tunnelionisation vorgeschlagen. In ihrem Schema wird eine zweite harmonische (SH) Frequenz eingeführt, um den Tunnel-Ionisationsprozess zu stören. Die Störung SH ist viel schwächer als das Grundfeld, so dass sie den Endimpuls des zur Ionisation tunnelnden Elektrons nicht verändert. Sie kann jedoch die Photoelektronenausbeute aufgrund der hochgradig nichtlinearen Natur der Tunnelionisation erheblich verändern. Aufgrund der unterschiedlichen Ionisierungszeiten haben verschiedene Quantenorbitale unterschiedliche Reaktionen auf das intervenierende SH-Feld. Indem man die Phase des SH-Feldes relativ zum fundamentalen Antriebsfeld ändert und die Reaktionen der Photoelektronenausbeute beobachtet, können die Quantenorbitale der tunnelnden ionisierten Elektronen genau identifiziert werden. Basierend auf diesem Schema können die Rätsel der sogenannten "langen" und "kurzen" Quantenbahnen bei der Starkfeld-Tunnelionisation gelöst werden, und ihr relativer Beitrag zur Photoelektronenausbeute bei jedem Impuls kann genau gewichtet werden. Dies ist eine sehr wichtige Entwicklung für die Anwendung der Starkfeld-Tunnelionisation als Methode der Photoelektronenspektroskopie.

Die Studie, die von den HUST-Absolventen Jia Tan unter der Leitung von Professor Yueming Zhou sowie Shengliang Xu und Xu Han unter der Leitung von Professor Qingbin Zhang durchgeführt wurde, zeigt, dass das Hologramm, das durch den Multi-Orbit-Beitrag aus dem photoelektronischen Spektrum erzeugt wird, wertvolle Informationen über die Phase des getunnelten Elektrons liefern kann. Sein Wellenpaket kodiert reiche Informationen über die atomare und molekulare Elektronendynamik. Laut Peixiang Lu, HUST-Professor, stellvertretender Direktor des Wuhan National Laboratory for Optoelectronics und Senior-Autor der Studie, "wird die Messung der Elektronendynamik mit Attosekunden-Zeit- und Subangstrom-Raumauflösung durch dieses neue Schema zur Auflösung und Gewichtung von Quantenorbits ermöglicht."

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